因?yàn)闇厥倚?yīng)的存在，通過(guò)可再生能源將CO2還原為燃料或有用化學(xué)品的研究持續(xù)在科學(xué)界引起關(guān)注。在有效催化體系，利用太陽(yáng)能將CO2還原與H2O氧化耦合生成有用化學(xué)品和O2一直都被稱為人工光合作用，這是化學(xué)研究層面的一個(gè)理想反應(yīng)。目前已經(jīng)有一些半導(dǎo)體催化劑被報(bào)道可以實(shí)現(xiàn)這一過(guò)程，包括CdSe, TiO2, InVO4, BiOBr, and ZnIn2S4等。然而由于H2O氧化在這些體系里很慢的動(dòng)力學(xué)過(guò)程，人工光合作用的效率一直非常低下。同時(shí)，由此導(dǎo)致的光生空穴在表面的堆積也會(huì)直接造成催化劑的結(jié)構(gòu)破壞而失活。通過(guò)犧牲劑的添加，可以解決這一問(wèn)題，但是犧牲劑高昂的價(jià)格也讓這一過(guò)程難以擁有良好的前景。既然很難利用光生空穴快速實(shí)現(xiàn)H2O氧化，科學(xué)家一直希望可以利用這些空穴來(lái)驅(qū)動(dòng)有意義的化學(xué)反應(yīng)。近年來(lái)，已經(jīng)有相關(guān)系統(tǒng)報(bào)道過(guò)，可以利用太陽(yáng)能將H2生成與有機(jī)合成耦合起來(lái)，同時(shí)利用光生電子和空穴，同時(shí)實(shí)現(xiàn)可再生H2的制備和有用的有機(jī)化合物的合成。但是這種策略還從未在CO2還原體系實(shí)現(xiàn)過(guò)。近日，中科院理化所吳驪珠教授團(tuán)隊(duì)首先報(bào)道了一種CdSe / CdS半導(dǎo)體量子點(diǎn)光催化體系，可以在可見(jiàn)光照下高效還原CO2為CO. 在有三乙胺作為犧牲劑的調(diào)價(jià)下， CO的生成速率高達(dá)412.8 mmol g-1 h-1，選擇性>95%。更重要的是，在這個(gè)催化體系，CO2到CO轉(zhuǎn)化可以與1-苯基乙醇氧化生成頻哪醇的反應(yīng)相耦合，最終實(shí)現(xiàn)光生電子和空穴的雙重利用。頻哪醇是藥物合成里的重要中間體。目前其合成目前主要通過(guò)于醛/酮的還原二聚反應(yīng)，還需要加入一些金屬還原劑.而這種光催化體系，則在溫和條件下，成功實(shí)現(xiàn)了頻哪醇的合成，產(chǎn)率高達(dá)98%。此策略為太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)的二氧化碳催化還原提供了一個(gè)很好的解決方案： 在無(wú)需犧牲劑的條件下同時(shí)實(shí)現(xiàn)燃料的生成和有機(jī)氧化耦合，并成功解決由于光生空穴引起的催化劑降解的問(wèn)題。相關(guān)研究發(fā)表與細(xì)胞出版社化學(xué)旗艦刊Chem.
